Zdeno Chára pelasi ensimmäiset NHL-pelinsä kaudella 1997−98 New York Islandersissa. Kesällä 2001 hänet kaupattiin Ottawa Senatorsiin, missä hän ehti pelata neljä kautta, ennen kuin hän siirtyi vapaana agenttina Boston Bruinsiin kesällä 2006.
Cháran uran parhaat vuodet kuluivatkin Bruinsissa, missä hän voitti Stanley Cupin joukkueen kapteenina vuonna 2011. Vuonna 2009 hän voitti parhaan puolustajan Norris Trophyn ja kolmen parhaan joukossa Chára oli kuusi kertaa.
Chára pelasi vielä Bruinsista lähdön jälkeen yhden kauden Washington Capitalsissa ja yhden kauden New York Islandersissa. Samalla kun hän ilmoitti uransa päättymisestä, hän teki vielä yhden päivän sopimuksen Bruinsin kanssa, jotta voi lopettaa uransa pitkäaikaisimman seuransa jäsenenä.
Maajoukkueessa Chára pelasi kolmet olympiakisat ja seitsemät MM-kisat, joissa saldona oli kaksi MM-hopeaa. Vuonna 2012 Chára oli MM-kisojen paras puolustaja. Lisäksi hän kuului Euroopan joukkueeseen vuoden 2016 World Cupissa. 12 vuotta aiemmin hän oli pelannut World Cupissa Slovakian väreissä.
